Foi somente após a descoberta da eletricidade no início do século XVIII que a natureza elétrica da atmosfera da Terra começou a ser desvendada. Em 1708, William Wall, ao ver uma faísca sair de um pedaço de âmbar carregado eletricamente, observou que ela era parecida com um relâmpago. Na metade do século, após a descoberta das primeiras propriedades elétricas da matéria, tornou-se evidente que os relâmpagos deveriam ser uma forma de eletricidade, associados de alguma maneira com as tempestades.

Benjamin Franklin foi o primeiro a projetar um experimento para tentar provar a natureza elétrica do relâmpago. Em julho de 1750, Franklin propôs que a eletricidade poderia ser drenada de uma nuvem por um mastro metálico. Se o mastro fosse isolado do solo e um observador aproximasse um fio aterrado, uma faísca saltaria do mastro para o fio quando uma nuvem eletrificada estivesse perto. Se isto ocorresse, estaria provado que as nuvens são eletricamente carregadas e, conseqüentemente, que os relâmpagos também são um fenômeno elétrico. Em maio de 1752, Thomas-François D'Alibard demonstrou que a sugestão de Franklin estava certa. Em junho de 1752, Franklin realizou outro experimento com o mesmo propósito, seu famoso experimento com uma pipa. Ao invés de utilizar um mastro metálico, ele usou uma pipa, já que ela poderia alcançar maiores altitudes e poderia ser usada em qualquer lugar. Novamente, faíscas saltaram de uma chave colocada na extremidade do fio preso a pipa em direção a sua mão.

Também em 1752, L. G. Lemonnier repetiu o experimento de Franklin com o mastro metálico, mas em vez de aproximar um fio aterrado, colocou um pouco de poeira para ver se ela seria atraída. Ele descobriu que mesmo quando não havia nuvens, situação conhecida como condição de tempo bom, uma fraca eletrificação existia na atmosfera. Ele também encontrou evidências de que tal eletrificação variava da noite para o dia. Em 1775, G. Beccaria confirmou a existência da variação diurna da eletrificação na condição de tempo bom e determinou que a polaridade da carga elétrica na atmosfera nestas condições era positiva e que ela mudava para negativa quando havia tempestades próximas, em concordância com as observações de Franklin.

Em 1779, H. B. Saussure mediu pela primeira vez a carga induzida em um condutor imerso na atmosfera. Seu instrumento, um precursor do eletrômetro, consistia em observar a separação entre duas pequenas esferas suspensas lado a lado por fios finos. Além de confirmar os resultados de Beccaria, Saussure descobriu uma variação anual da eletrificação na condição de tempo bom, bem como uma variação com a altitude. Ele acreditava que elas poderiam ser explicadas assumindo que o ar continha uma carga positiva.

Em 1785, C. A. Coulomb descobriu que o ar é condutor de eletricidade, observando que um objeto condutor isolado quando exposto ao ar, gradualmente perdia sua carga, visto que os gases eram então considerados isolantes. Sua descoberta, entretanto, não foi compreendida na época e acabou sendo esquecida. Em 1804, P. Erman, explicando as observações de Saussure, sugeriu pela primeira vez que a Terra devia ser carregada negativamente. Em 1842, J. Peltier confirmou esta idéia e sugeriu que a carga no ar deveria ser originária da Terra, a qual por sua vez se tornou carregada durante sua formação. Em 1860, W. Thomson (também conhecido por Lord Kelvin) defendeu a idéia de que cargas positivas deveriam existir na atmosfera para explicar sua eletrificação em tempo bom. Ele foi também, o primeiro a reconhecer a eletrificação da atmosfera como uma manifestação de um campo elétrico.

Em 1885, J. Elster e H. F. Geitel propuseram a primeira teoria para explicar a estrutura elétrica das tempestades. Em 1887, W. Linss chegou aos mesmos resultados obtidos por Coulomb cerca de 100 anos antes e, então, estimou que a Terra perderia quase toda a sua carga para a atmosfera condutora em menos de uma hora, a menos que a fonte de cargas fosse restabelecida. Este fato deu origem ao que se tornou conhecido como problema fundamental da eletricidade atmosférica, isto é, como a carga negativa da Terra é mantida. As primeiras idéias para resolver este problema somente surgiram no século seguinte. Finalmente em 1899, J. Elster e H.F. Geitel descobriram que a radioatividade está presente na atmosfera, estabelecendo uma explicação para a presença de íons na mesma. As próximas descobertas a respeito da eletrificação da atmosfera só surgiram após o desenvolvimento de instrumentos fotográficos e elétricos no século XX.